南开大学绿色化学课题组 南开大学绿色化学课题组成立于2003年，由南开大学何良年教授组建。由国家自然科学基金、国家基础研究科技支撑项目、天津市自然科学基金重点项目、国家重点研发计划等项目支持。依托学校“985工程”和“双一流”建设、元素有机化学全国重点实验室等优势平台，课题组紧密围绕国家“碳达峰、碳中和”重大战略需求，立足南开基础研究的深厚底蕴，致力于推动二氧化碳（CO2）化学领域的科学前沿与技术突破。 CO2是主要温室气体之一，也是丰富、可再生的C1资源，在当前全球能源结构转型与我国绿色低碳发展的关键时期，将CO2转化为化学品、能源产品和材料，不仅能缓解化学工业生产对化石资源的依赖，还能有效减少CO2排放。然而，CO2内在的热力学稳定性和动力学惰性，决定了CO2的活化、催化剂设计及合理转化路线的开发是其成功转化的关键。实现温和条件下CO2的高效转化与利用，是当前绿色化学研究领域中的重大课题，也最具挑战性。 本课题组聚焦于CO2化学为中心的绿色化学研究及技术开发，在CO2转化策略的设计和基于活化机理的高效催化剂开发等方面开展了系统的研发工作。提出并发展了碳捕集与转化一体化技术（2011）、CO2分级可控还原功能化方法（2017）、利用多组分串联反应突破热力学限制（2015）及CO2光/电驱动的还原转化方法（2018）；针对CO2转化路径，开发出了相应的高效催化体系，实现了温和条件下CO2的转化，取得了系列创新性成果。 更多详情见实验室网站：https://greenchem.nankai.edu.cn/main.htm。
主要研究方向
科学基础及催化剂理性设计
采用先进表征技术与理论计算，研究小分子活化机制，揭示关键催化过程的微观机理与动态演变规律，发展二氧化碳转化方法学及其在有机合成中的应用。基于二氧化碳活化及反应机理，实现催化剂的理性设计。采用分子工程技术，开发稳定、实用的催化材料，并应用于工业生产实际。
2. CO2可控还原功能化
CO2的可控还原是具有挑战的课题。针对这一难题开发了高效的有机催化过程，实现了对CO2两电子、四电子和六电子的分级还原，获得不同还原程度的还原产物，如甲酰胺、甲胺和亚胺等。该策略能够合成多种通常来自于石油原料的化学品和储能材料。
3. CO2捕集与原位转化一体化
CO2的捕集已经受到人们的广泛关注，但脱附过程往往需要很高的能耗，这大大地增加了CO2的捕集成本。将捕集的CO2直接进行催化转化，不仅能避免耗能的捕集试剂再生过程，还能利用CO2这一种丰富、可再生的C1资源合成很多具有高附加值的化合物。课题组率先提出将CO2的捕集与转化相耦合。并基于此设计了离子液体、含氮有机碱等CO2捕集试剂，实现了CO2捕集和转化的耦合。
4. CO2参与的有机化学反应
CO2是廉价易得且可再生的C1资源，利用其制备具有高附加值的有机化合物具有重要的学术价值和社会意义。基于CO2的基本性质，开发了多种CO2参与的有机转化反应，合成一系列含羰基、羧基等官能团化合物，实现变废为宝和一系列高附加值产品的精准合成，为CO2高效高选择性利用提供新思路。
5. 可再生能源驱动的CO2的还原转化
以洁净、丰富、可再生的太阳光作为能量来源，利用光催化剂将CO2转化为乙醇等高附加值能源燃料，为建立“人工碳循环”、实现“碳中和”目标提供了一种理想的解决途径。除了光催化的CO2还原，通过精心的底物设计，光催化CO2转化可得到结构各异的化合物。课题组在基于光生自由基促进的CO2转化以及光促进的CO2还原及转化方面进行了一系列研究。
CO2电催化转化技术能够将温室气体CO2转化为甲酸、一氧化碳、甲醇、甲烷、乙烯、乙醇和多碳（C2+）产物等高值化学品和燃料，不仅能够为碳减排和应对气候变化挑战提供一种有吸引力的方法，还可以实现可再生电能向化学能的转化存储，有望成为构建绿色环保的新型能源体系的重要一环。课题组基于高效的金属酞菁催化剂，致力于从分子结构调控和阴极-阳极耦合反应的角度，开发更接近商业化的高效电催化CO2还原反应体系。
通过可再生能源驱动的CO2还原转化及应用开发研究，发展CO2基大宗化学品及能源产品的制备方法。通过开发CO2的高选择性、高效率的捕集-催化功能材料，拓展“CO2捕集-原位转化”耦合策略和CO2分级可控还原功能化方法，通过光/电催化技术，构建具备实际应用潜力的原型反应系统，将工业尾气“CO2”定向转化为化工产品及材料。重点发展环境友好的“负碳转化”技术，旨在推动CO2催化转化的规模化应用，为应对气候变化和发展绿色低碳技术提供科学及技术支撑，服务于国家“双碳战略”。
近期代表性工作
1. N-杂环脱氢与CO2光还原“一石二鸟”
光催化CO2还原是实现碳中和目标的重要技术路径之一。然而，传统光催化CO2还原体系通常需要牺牲剂（如三乙醇胺）来捕获光生空穴，制约其可持续性。目前，虽然通过非均相催化剂可以实现CO2还原与有机氧化反应的耦合，但其活性位点不明确，可拓展的反应类型仍然有限。均相体系因结构明确，在耦合反应的理性设计上具有明显优势。然而，均相体系仍面临严重的反向电子转移问题，导致效率低下。实验室构建了一个高效的均相光催化体系，以4DPAIPN为光敏剂、丰产金属铁为催化中心、吡啶硫醇为氢原子转移（HAT）催化剂，成功实现了N-杂环化合物的脱氢与CO2还原为合成气的耦合反应。该体系避免了传统牺牲剂的使用，具有高原子经济性和良好的底物适应性。通过系统的实验验证和理论计算，研究团队深入揭示了反应机制，为类似耦合反应的设计提供了重要参考。
2. 双亲聚碳酸酯胶束光催化水相中选择性还原CO2
全球工业化快速发展与经济高速增长的同时，伴随着化石燃料的大量消耗和温室效应的加剧，寻找可代替的再生能源以及解决环境问题迫在眉睫。CO2是温室气体的主要组成部分，同时也是一种廉价且来源丰富的C1资源，通过合理的催化途径将其转化为高附加值的产品，有助于缓解温室效应和能源危机，贡献于可持续发展。近年来，开发高效的可见光催化剂用于还原CO2至CO，并将其作为费托合成的原料，成为备受关注的热点课题之一。目前已开发光催化体系主要是在有机溶剂中进行，这是由于在水介质中面临着催化剂溶解性差、CO2溶解度低及竞争性析氢副反应等挑战性难题。实验室首次利用两亲性聚碳酸酯胶束铼催化剂在水介质中进行可见光催化选择性还原CO2，铼基胶束体系在不添加额外光敏剂的情况下，对CO表现出较高的光催化活性(TON = 110)和优异的选择性(＞ 99%)，揭示了以CO2为单体制备聚合物催化剂用于光催化还原CO2是一种两全其美的策略。这不仅拓宽了功能聚合物的应用领域，同时也为构建高效、耐用的混合光催化体系开辟了新途径，具有广阔的应用前景。
3. CO2的电化学高值化利用：炔丙胺与CO2的电化学羧化环化反应
2-噁唑烷酮作为一类重要的含氮杂环化合物，广泛用于药物、农用化学品和有机合成，例如抗菌药物利奈唑胺（linezolid）就含有这一骨架。目前，过渡金属、离子液体、有机小分子体系都已用于2-噁唑烷酮的合成，光化学方法通过向体系中引入自由基前体，实现了多官能化2-噁唑烷酮的合成。这些反应都已得到了极大的发展，但通常引入一个CO2单元，不易实现高效的多分子利用。实验室开发了一种新型电化学羧化环化策略，可高效合成高度官能团化的2-噁唑烷酮衍生物。该反应方案在常温常压下进行，其中阳极生成的分子碘有效活化炔丙胺中的碳碳三键，形成碘乙烯基-2-噁唑烷酮中间体。随后该中间体在阴极与第二分子CO2进行电羧化反应，最终获得同时具有羧基与碘官能团的产物。本工作为二氧化碳固定提供了宝贵且可持续的方法，同时拓展了电化学方法在杂环构建中的合成应用价值。
研究团队负责人介绍
何良年，南开大学教授，楚天学者特聘教授、英国皇家化学会会士。南开大学博士（导师：陈茹玉院士），武汉大学、日本产业技术综合研究所（National Institute of Advanced Industrial Science and Technology）博士后。已发表科技论文300余篇，通讯作者文章发表在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Acc. Chem. Res.、Energy Environ. Sci.等学术刊物上，SCI引用近2万次，H因子78，入选爱思唯尔高被引学者；撰写英文专著1部、中文书籍3部（二氧化碳化学、绿色化学基本原理、生物活性有机磷杂环化学）以及英文书籍章节20余部 (ACS book series, John Wiley & Sons, Springer, Elsevier, CRC Press Taylor @ Francis等)，获得授权中外专利30项。受邀在学术会议上作报告80余次。主持国家自然科学基金、国家基础研究“十二五”科技支撑项目、天津市自然科学基金重点项目、国家重点研发计划课题。国际合作研究等项目。现任南开大学蓖麻生物质产业化中-巴联合研究中心主任、中国化学会二氧化碳专业委员会副主任、绿色化学专业委员会委员、中国化工学会化工碳中和专业委员会委员、国际碳捕集利用联合会资深委员（Senior member）、欧盟科学基金会专家委员会成员。先后担任“Green Chemistry and Sustainable Technology” (Springer) Series Editor, Current Organic Synthesis 主编（2015-2021），Frontier in Chemistry 副主编，Journal of CO2 Utilization (Elsevier)，ChemistryOpen (Wiley), 科学通报（2018-2022），物理化学学报，Current Opinion in Green and Sustainable Chemistry (Elsevier)，Mini-review in Organic Chemistry，Green Chemical Engineering, ChemCatChem (Wiley), 洁净煤技术，Carbon and Hydrogen (Wiley) 等学术期刊编委和顾问编委。
